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2006年，为配合NDS版（钻石、珍珠版）的上市，TV动画同步推出全新系列《神奇宝贝钻石&珍珠》（Pokémon Diamond & Pearl，简称DP）。对战开拓区篇结束后，小遥为了独自挑战城都地区的华丽大赛和小智告别，小胜回到了橙华道馆，小刚也回家去了。小智则受到了小茂的激励，独自带着皮卡丘和偷渡的长尾怪手前往神奥地区挑战联盟。
新登场的女主角小光，其蓝本取自电玩NDS版。为了成为顶尖协调训练家，小光从家乡双叶镇来到了位于真砂镇的山梨研究所领取最初的神奇宝贝。而同一时间，小智也抵达神奥地区，并在那里和小刚再度会合。机缘巧合，小光救了被火箭队抓走的皮卡丘，三人就一同结伴旅行，展开了新的旅程。
《神奇宝贝珍珠&钻石》每周四在日本首播。台湾也由中视进行转播，网络上能够找到前105集的国语配音。
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中村悠一,木村良平,古川由利奈,逢坂良太,杉田智和,行成桃姬,大原沙耶香,平川大辅,小山刚志,上田耀司,泷知史,田中英树,花轮英司,青山穰,定冈小百合,佐藤利奈,石原夏织,高桥李依
稻川英里,上坂堇,沼仓爱美,佐仓绫音
中村绘里子,长谷川明子,今井麻美,仁后真耶子,浅仓杏美,平田宏美,下田麻美,钉宫理惠,高桥智秋,原由实,沼仓爱美,若林直美,泷田树里,赤羽根健治,大塚芳忠,木户衣吹,大关英里,渡部优衣,伊藤美来,雨宫天,夏川椎菜,麻仓桃,寺岛拓笃,神原大地,松冈祯丞,星野充昭,樱井透,宫坂俊藏,松川央树,山本兼平,橘润二,丸山有香,御沓优子,庆长佑香,山中圆
逢坂良太,羽多野涉,神谷浩史,加藤英美里,安野希世乃,福山润,中村悠一,喜多村英梨,村濑克辉,斧笃,秋元羊介,江口拓也,斋藤枫子,绪方惠美,竹内良太,藤田圭宣,木村昴,德本英一郎,后藤启介,高桥孝治,小林由美子,小清水亚美,大桥彩香,冈本信彦
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