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2006年，为配合NDS版（钻石、珍珠版）的上市，TV动画同步推出全新系列《神奇宝贝钻石&珍珠》（Pokémon Diamond & Pearl，简称DP）。对战开拓区篇结束后，小遥为了独自挑战城都地区的华丽大赛和小智告别，小胜回到了橙华道馆，小刚也回家去了。小智则受到了小茂的激励，独自带着皮卡丘和偷渡的长尾怪手前往神奥地区挑战联盟。
新登场的女主角小光，其蓝本取自电玩NDS版。为了成为顶尖协调训练家，小光从家乡双叶镇来到了位于真砂镇的山梨研究所领取最初的神奇宝贝。而同一时间，小智也抵达神奥地区，并在那里和小刚再度会合。机缘巧合，小光救了被火箭队抓走的皮卡丘，三人就一同结伴旅行，展开了新的旅程。
《神奇宝贝珍珠&钻石》每周四在日本首播。台湾也由中视进行转播，网络上能够找到前105集的国语配音。
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石井真,喜安浩平,松本真理香
兴津和幸,渊上舞,沼仓爱美,山村响,野上尤加奈,樱井真子,藤田咲,内山夕实,日高里菜,山本希望,市道真央,福原绫香,佐藤聪美,三森铃子,五十岚裕美,宫下荣治,津田美波,东山奈央,原纱友里,山本兼平,山口立花子,高桥伸也,置鲇龙太郎,木内秀信,钉宫理惠,中田让治
寺岛拓笃,嘉数由美,杉田智和,小野坂昌也,小林沙苗,佐藤裕美,日笠山亚美,阪口大助,石冢运升,玉川纱己子,飞田展男,森川智之,风间勇刀,朴璐美,川上伦子,小西克幸,矢尾一树,青森伸,兵藤真子
矢作纱友里,石川界人,梅原裕一郎,齐藤壮马,木村良平,前野智昭,武内骏辅,竹本英史,斋藤彩夏
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